세상의 평화를 위해 존재하는 비밀정보기관 컨트롤은 악의 집단 카오스의 음모로 모든 요원들의 정체가 발각되자, 사무요원 '맥스웰 스마트(스티브 카렐)'를 작전에 투입한다. 성형수술을 받아 미녀요원으로 거듭난 '에이전트99(앤 해서웨이)'와 한 팀이 된 스마트 요원. 현장경험은 전무, 하지만 언제든 현장에 나갈 준비된 요원인 그는 '똑똑함'을 무기로 작전에 나서는데.. 세상을 구하기 위해 나선 2인자의 거침없는 무한도전은 지금부터 시작이다!